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用于乙酸自热重整制氢的铈钇固溶体结构镍基催化剂 

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申请/专利权人:成都理工大学

摘要:本发明涉及一种用于乙酸自热重整制取氢气的铈钇固溶体镍基催化剂。针对现有催化剂在乙酸自热重整反应中存在的催化剂结构的变化、烧结、积炭等失活问题,本发明采用溶胶‑凝胶法,以Ni为活性组分,将Y引入CeO2晶格合成Ce1‑xYxO2‑δ固溶体镍基催化剂,形成Ni‑Ce‑Y‑O活性中心,促进乙酸分子的高效转化,并促进积炭前驱体的气化,减少丙酮等副产物的形成,显著提高了催化剂的抗积炭、抗烧结能力和氢气产率。本发明的催化剂化学成分是NiOaCeO2bYO1.5c,其中a为0.27‑0.29,b为0.51‑0.72,c为0‑0.20且c不为0。

主权项:1.一种铈钇固溶体镍基催化剂在乙酸自热重整制氢过程中的应用,其特征在于:将所述催化剂于600-800℃的H2气氛中还原1h,通入摩尔比为CH3COOHH2OO2=11.3-5.00.2-0.5的混合气体,通过催化剂床层进行乙酸自热重整反应,反应温度为600-800℃;所述催化剂的制备方法如下:根据化学组成,将硝酸镍、硝酸铈和硝酸钇溶于去离子水配制成金属盐溶液#1;根据柠檬酸与金属阳离子物质的量的总和的摩尔比为1:1,配制柠檬酸溶液#2;于70℃水浴搅拌条件下,将溶液#1缓慢滴加到溶液#2中,反应络合0.5h;按乙二醇和柠檬酸的摩尔比为1:1,称取乙二醇并缓慢滴入到前述混合溶液中,形成溶胶,并维持60℃水浴搅拌3h,形成凝胶,然后置于60℃的烘箱中干燥6h除去水分,再将温度升到105℃进行发泡,并将所得干燥样品于管式炉中以10℃min的加热速度升温至700℃,保持4h,得到Y引入主组分CeO2晶格、形成NiO负载于YO1.5掺杂CeO2而形成的Ce1-xYxO2-δ固溶体结构,经氢气还原后,形成了具有介孔结构的Ni金属粒子嵌入Ce1-xYxO2-δ固溶体载体上的、以Ni-Ce-Y-O为活性中心的NiCe1-xYxO2-δ铈钇固溶体结构镍基催化剂,其化学组成是NiOaCeO2bYO1.5c,其中a为0.27-0.29,b为0.51-0.72,c为0-0.20且c不为0;以氧化物计的重量百分比组成为:氧化镍NiO为14.2%-16.4%,氧化铈CeO2为66.3%-85.8%,氧化钇YO1.5为0%-17.3%且不包含0%,且各组分重量百分比组成之和为100%。

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权利要求:

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