申请/专利权人：中国科学技术大学

申请日：2018-05-02

公开（公告）日：2024-05-17

公开（公告）号：CN108470589B

主分类号：G21C5/12

分类号：G21C5/12;G21C5/20;G21F9/28

优先权：

专利状态码：有效-授权

法律状态：2024.05.17#授权;2018.09.25#实质审查的生效;2018.08.31#公开

摘要：本发明公开了一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，从堆芯中心向外依次为次锕系核素嬗变区、可裂变燃料增殖区、长寿命裂变产物嬗变区、反射层区和屏蔽层区，次锕系核素嬗变区以MOX和MA的混合物作为燃料；可裂变燃料增殖区以MOX作为燃料；长寿命裂变产物嬗变区以UO2和LLFP混合物为燃料，在燃料组件壁和燃料棒包壳内增加石墨慢化层；反射层和屏蔽层由石墨、碳化硼和结构材料组成。堆芯的高能中子在次锕系核素嬗变区嬗变MA，在可裂变燃料增殖区实现核燃料的增殖，进入长寿命裂变产物嬗变区时被燃料组件壁和燃料棒包壳中的石墨层慢化为低能中子，可有效嬗变LLFP，提高中子的利用率，产能的同时实现嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物。

主权项：1.一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，其特征在于：所述堆芯从其中心向外依次为：次锕系核素嬗变区1、可裂变燃料增殖区2、长寿命裂变产物嬗变区3、反射层区4和屏蔽层区5；次锕系核素嬗变区1、可裂变燃料增殖区2和长寿命裂变产物嬗变区3均布置有控制组件；次锕系核素嬗变区1以MOX和MA的混合物作为燃料，堆芯的高能中子在次锕系核素嬗变区嬗变MA；可裂变燃料增殖区2以MOX作为燃料，快中子可以引起可裂变核素238U裂变最终变为易裂变核素239Pu，实现核燃料的增殖，部分中子可供嬗变区利用；长寿命裂变产物嬗变区3以UO2和LLFP混合物为燃料，进入长寿命裂变产物嬗变区3的中子，由于离堆芯中心较远，而且在燃料组件壁和燃料棒包壳中均设置有石墨层，可以进一步将其慢化为低能中子，大部分中子相对于中心中子能量较低，有效嬗变LLFP，提高中子的利用率，实现同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物。

全文数据：一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯技术领域[0001]本发明属于核工程技术领域，具体涉及一种用于同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的临界反应堆堆芯。背景技术[0002]核电的大力发展给人类提供了大量的清洁能源，同时也带来了许多的社会和环境问题。其中最亟待解决的是核电厂运行产生的大量高放废物，如果处置不当会对人类和地球其他生物造成难以预料的放射性危害。特别是乏燃料中的长寿命高放废物，包括Np、Am和Cm等次锕系核素简称MA以及"Tc和1291等长寿命裂变产物简称LLFP，不仅制约着核能的发展，而且对人类构成长期危害。[0003]国际上目前有三种建议的核废料处理方案，包括“一次通过”、“闭式循环”和“分离一嬗变”。“一次通过”是指乏燃料从反应堆卸出后经冷却再深埋地下，“闭式循环”是指先将乏燃料短暂冷却后进行后处理，回收其中的铀和钚，然后将其余的乏燃料固化深埋地下。这两种方案虽然成本低但具有很大的不确定性，一方面造成了资源的浪费，另一方面这些乏燃料随时都有可能再进入生物圈循环，存在着远期放射性风险问题。“分离一嬗变”是指通过化学方法将乏燃料中的高放核废料包括次锕系核素简称MA和长寿命裂变产物简称LLFP分离出来，通过发生中子核反应，主要是中子俘获反应少量锕系重同位素可以发生裂变反应），将这些长寿命高放射性核素转变为短寿命核素或者稳定核素。[0004]研究结果显示，MA具有裂变阈，在IMeV以上才能明显的裂变截面，在快中子能谱下具有较大的裂变俘获比，嬗变MA需要消耗大量的高能中子，因此MA适合采用快中子堆嬗变。而LLFP需要嬗变的核素主要有"Tc和1291等不同于MA核素，这些长寿命裂变产物的热中子反应截面比快中子反应截面高一个量级，因此LLFP适合采用热中子堆嬗变。[0005]在中国的示范快堆CDFR研究中，采用钠冷快中子谱堆芯，有人提出将LLFP嬗变组件布置在MA焚烧快堆的反射层外层区，利用泄漏中子进行LLFP的嬗变。虽然这种布置可以有效的实现中子热化，但单次放置的LLFP嬗变组件有限，只有一层，远远不能满足嬗变需求;且LLFP嬗变会一直消耗中子，反应截面较少，需要较高的中子通量才能实现高效率嬗变，泄漏区中子通量水平能否保证达到较高的嬗变效率还需要进一步验证。[0006]在中国专利03152870.8和中国专利CN102623078A中，中国科学院等离子体物理研宄所和中国科学院合肥物质科学研宄院分别公开了一种基于可裂变材料中子增殖的次临界核废料处理与核燃料生产的方法和系统和一种基于混合能谱的高效核废料嬗变次临界堆芯，均可以实现同时嬗变MA和LLFP的功能。但这些次临界系统都需要由高能质子与靶材料发生散裂反应或者聚变反应来提供外源中子，目前质子打靶技术和聚变技术都不能提供稳定的外源中子，且这两种技术成本较为昂贵，相关技术有待进一步研发。发明内容[0007]本发明要解决的技术问题:克服现有嬗变技术的不足，提供一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，反应堆的高能中子在次锕系核素嬗变区嬗变MA，在可裂变燃料增殖区实现核燃料的增殖，进入长寿命裂变产物嬗变区的中子，被燃料组件壁和燃料棒包壳中的石墨层进一步慢化为低能中子，可有效嬗变LLFP，提高中子的利用率，实现同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物，而且采用液态金属作为冷却剂带出堆芯产生的裂变能，达到产能的目的。[0008]本发明解决上述技术问题采用的技术方案为:一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，从其中心向外依次为次锕系核素嬗变区、可裂变燃料增殖区、长寿命裂变产物嬗变区、反射层区和屏蔽层区；次锕系核素嬗变区、可裂变燃料增殖区和长寿命裂变产物嬗变区均布置有控制组件;次锕系核素嬗变区以M0^mA的混合物作为燃料，堆芯的高能中子在次锕系核素嬗变区嬗变MA;可裂变燃料增殖区以MOX作为燃料，快中子可以引起可裂变核素238U裂变最终变为易裂变核素239Pu，实现核燃料的增殖，部分中子可供嬗变区利用;长寿命裂变产物嬗变区以U〇2和LLFP混合物为燃料，进入长寿命裂变产物嬗变区的中子，由于离堆芯中心较远，而且在燃料组件壁和燃料棒包壳中均设置有石墨层，可以进一步将其慢化为低能中子，大部分中子相对于中心中子能量较低，有效嬗变LLFP，提高中子的利用率，实现同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物。[0009]其中，堆芯的高能中子在次锕系核素嬗变区嬗变MA,在可裂变燃料增殖区实现核燃料的增殖，进入长寿命裂变产物嬗变区的中子，由于离堆芯中心较远，而且被燃料组件壁和燃料棒包壳中的石墨层进一步慢化为低能中子，大部分中子相对于中心中子能量更低，可有效嬗变LLFP，提高中子的利用率，实现同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物，而且采用液态金属作为冷却剂带出堆芯产生的裂变能，达到产能的目的。[0010]其中，所述次锕系核素嬗变区以MOX和MA的混合物作为燃料，其中MA是从冷却后的反应堆乏燃料中提取出来的，包括Np、Am和Cm这些核素，与快中子发生裂变反应嬗变成裂变产物。[0011]其中，所述可裂变燃料增殖区以MOX作为燃料，由U〇2和Pu〇2混合而成，俘获中子后可裂变核素238U将被转换成易裂变核素239pu，实现核燃料增殖。[0012]其中，所述长寿命裂变产物嬗变区以u〇2和LLFP混合物作为燃料，LLFP是从冷却后的反应堆乏燃料中提取出来的"Tc和1291;燃料组件壁和燃料棒包壳内都设置了慢化层，慢化材料为石墨。[0013]其中，所述反射层区由一层反射层组件组成，反射材料内有氧化错1乙混合物。[0014]其中，所述屏蔽层区由两层屏蔽层组件组成，屏蔽材料为碳化硼。[0015]其中，所述反应堆采用液态金属作为冷却剂带出堆芯产生的裂变能，达到产能的目的。[0016]本发明与现有技术相比的优点在于：[0017]1、本发明提供的可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯结构，次锕系核素嬗变区、可裂变燃料增殖区、长寿命裂变产物嬗变区均可以有效利用该区域的中子，提高了嬗变率和中子利用率，实现了同时嬗变似和匕⑶?的功能。[0018]2、本发明提供的可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯结构，次锕系核素嬗变区和可裂变燃料增殖区燃料组件和燃料棒结构相似，长寿命裂变产物嬗变区燃料棒和燃料组件也仅仅只是在包壳和组件壁中加入石墨层，整个堆芯结构简单，与传统的反应堆结构相近，保证了反应堆的经济性和技术可行性。⑽19]3、相比于中国专利03152870.8和中国专利CN102623078A中分别公开的基于可裂变材料中子增殖的次临界核废料处理与核燃料生产的方法和系统和基于混合能谱的高效核废料嬗变次临界堆芯，本发明所采用的反应堆堆芯结构简单，不需要外界提供外源中子，依靠堆芯内的裂变反应产生的高通量中子就可以实现同时嬗变MA和LLFP的功能。[0020]4、相比于中国的示范快堆CDFR研宄中提出的将LLFP嬗变组件布置在MA焚烧快堆的反射层外层区，利用泄漏中子进行LLFP的嬗变，本发明提供的反应堆堆芯结构单次可以放置更多的LLFP组件，并确保有较大的中子通量用于嬗变LLFP，达到较高的嬗变效率。附图说明[0021]图1是本发明的堆芯径向布置图；[0022]图2是本发明的堆芯轴向布置图；[0023]图3是本发明的长寿命裂变产物嬗变区燃料组件径向布置图；[0024]图4是本发明的U〇2和LLFP混合燃料棒径向布置图。具体实施方式[0025]下面结合附图和具体实施方式进一步说明本发明。[0026]如图1所示，本发明提供的可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，从其中心向外依次为次锕系核素嬗变区1、可裂变燃料增殖区2、长寿命裂变产物嬗变区3、反射层区4和屏蔽层区5;次锕系核素嬗变区1、可裂变燃料增殖区2和长寿命裂变产物嬗变区3均布置有控制组件。堆芯总高度3.45m，直径5.565m，其中活性区高度lm。如图2所示，次锏系核素嬗变区1、可裂变燃料增殖区2、长寿命裂变产物嬗变区3的活性区高度均相同，从活性区向轴向上下两端分别为反射层4和屏蔽层5。次锕系核素嬗变区1以MOX和MA的混合物作为燃料，堆芯中能量高于IMeV的中子在次锕系核素嬗变区1与MA发生嬗变反应，这将促使堆芯能谱硬化;部分硬化后的中子进入以MOX作为燃料的可裂变燃料增殖区2,这些快中子可以引起可裂变核素238U裂变最终变为易裂变核素239Pu，实现核燃料的增殖，多余中子可进一步被嬗变区利用；长寿命裂变产物嬗变区3以UOdnLLFP混合物为燃料，进入长寿命裂变产物嬗变区3的中子，由于离堆芯中心较远，大部分中子相对于中心中子能量较低，在燃料组件壁和燃料棒包壳中均设置有石墨层，可以使这些能量较低的中子在进入燃料组件和燃料棒之前被多次慢化变为低能中子，有效嬗变LLFP，加入U02可以保证长寿命裂变产物嬗变区3具有较高的中子通量。这样，次锕系核素嬗变区1、可裂变燃料增殖区2、长寿命裂变产物嬗变区3均可以有效利用该区域的中子，提高了嬗变率和中子利用率，实现了同时嬗变MA和LLFP的功能，而且采用液态金属作为冷却剂带出堆芯产生的裂变能，达到产能的目的。[0027]次锕系核素嬗变区1:次锕系核素嬗变区1由7层六边形组件组成，其中装有M0X和MA混合物的燃料组件115盒，控制组件12盒。燃料组件高度为3.8m，组件中心间距198mm，组件间隙4mm，组件壁厚4mra。每盒组件由169根燃料棒组成，圆柱形排列，燃料棒外径8.6mm，中心开有直径1.9mm的中心孔，棒间距l〇mm，包壳厚度0.55mm，燃料芯块与包壳间填充有氦气，厚度为0.15mm。堆芯中能量高于IMeV的中子在次锕系核素嬗变区与MA发生嬗变反应，将MA转变为短寿命核素或者稳定核素。[0028]可裂变燃料增殖区2:可裂变燃料增殖区2由3层六边形组件组成，其中装有M0X的燃料组件132盒，控制组件12盒。燃料组件结构和燃料棒结构均与次锕系核素嬗变区1相同。快中子可以在可裂变燃料增殖区2引起M0X燃料中可裂变核素238u裂变最终变为易裂变核素239Pu，实现核燃料的增殖，产能的同时为嬗变区提供中子。[0029]长寿命裂变产物嬗变区3:长寿命裂变产物嬗变区3由2层六边形组件组成，其中装有UOdPLLFP混合物的燃料组件122盒，控制组件6盒。燃料组件高度为3.8m。如图3所示，组件中心间距198mm，组件间隙4mm，组件壁厚4mm，其中组件壁中心有2mm为石墨慢化层，每盒组件由169根燃料棒组成，圆柱形排列。如图4所示，燃料棒外径6.6mm，中心开有直径1.6mm的中心孔，棒间距l〇mm，燃料芯块与包壳间填充有氦气，厚度为0•15圓，包壳厚度1.55圓，其中包壳中心有1mm为石墨慢化层。进入长寿命裂变产物嬗变区3的中子，由于离堆芯中心较远，大部分中子相对于中心中子能量较低，在燃料组件壁被2mm的石墨慢化层慢化，在与燃料接触前又被燃料棒包壳中的1mm石墨慢化层慢化。总之，中子在进出燃料组件和燃料棒之前均被石墨慢化，这些能量较低的中子被多次慢化变为低能中子，可以有效嬗变LLFP，提高了中子利用率和嬗变效率。[0030]反射层区4:反射层区4由1层六边形反射层组件组成，主体材料为T91钢，反射材料内有氧化锆钇混合物，可以将长寿命裂变产物嬗变区3泄漏出来的中子反射回去进一步利用。[0031]屏蔽层区5:屏蔽层区5由2层六边形屏蔽层组件组成，屏蔽材料为碳化硼，结构材料为Tgi钢，主要屏蔽从反射层区4泄漏出来的中子，降低堆芯对外围材料的辐照损伤。[0032]本发明提供的可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯结构，从次锕系核素嬗变区1、可裂变燃料增殖区2到长寿命裂变产物嬗变区3均可以有效利用该区域的中子，提高了嬗变率和中子利用率，实现了同时嬗变MA和LLFP的功能，并且采用液态金属作为冷却剂带出堆芯产生的裂变能，达到产能的目的。[0033]本发明未详细阐述的部分属于本领域公知技术。[0034]尽管上面对本发明说明性的具体实施方式进行了描述，以便于本技术领域的技术人员理解本发明，但应该清楚，本发明不限于具体实施方式的范围，对本技术领域的普通技术人员来讲，只要各种变化在所附的权利要求限定和确定的本发明的精神和范围内，这些变化是显而易见的，一切利用本发明构思的发明创造均在保护之列。

权利要求：1.一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，其特征在于:所述堆芯从其中心向外依次为:次锕系核素嬗变区（1、可裂变燃料增殖区（2、长寿命裂变产物嬗变区（3、反射层区⑷和屏蔽层区（5;次锕系核素嬗变区（1、可裂变燃料增殖区⑵和长寿命裂变产物嬗变区⑶均布置有控制组件;次锕系核素嬗变区⑴以M0X和MAW混合物作为燃料，堆芯的高能中子在次锕系核素嬗变区嬗变MA;可裂变燃料增殖区（2以MOX作为燃料，快中子可以引起可裂变核素238u裂变最终变为易裂变核素239Pu，实现核燃料的增殖，部分中子可供嬗变区利用;长寿命裂变产物嬗变区3以U02和LLFP混合物为燃料，进入长寿命裂变产物嬗变区（3的中子，由于离堆芯中心较远，而且在燃料组件壁和燃料棒包壳中均设置有石墨层，可以进一步将其慢化为低能中子，大部分中子相对于中心中子能量较低，有效嬗变LLFP，提高中子的利用率，实现同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物。2.根据权利要求1所述的一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，其特征在于:堆芯的高能中子在次锕系核素嬗变区（1嬗变MA，在可裂变燃料增殖区（2实现核燃料的增殖，进入长寿命裂变产物嬗变区（3的中子，由于离堆芯中心较远，而且被燃料组件壁和燃料棒包壳中的石墨层进一步慢化为低能中子，大部分中子相对于中心中子能量更低，可有效嬗变LLFP，提高中子的利用率，实现同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物，而且采用液态金属作为冷却剂带出堆芯产生的裂变能，达到产能的目的。3.根据权利要求1所述的一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，其特征在于:所述次锕系核素嬗变区⑴以MOX和MA的混合物作为燃料，其中MA是从冷却后的反应堆之燃料中提取出来的，包括Np、Am和Cm这些核素，与快中子发生裂变反应嬗变成裂变产物。4.根据权利要求1所述的一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，其特征在于:所述可裂变燃料增殖区（2以MOX作为燃料，由U〇dPPU〇2混合而成，俘获中子后可裂变核素238U将被转换成易裂变核素239Pu，实现核燃料增殖。5.根据权利要求1所述的一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，其特征在于:所述长寿命裂变产物嬗变区（3以U02和LLFP混合物作为燃料，LLFP是从冷却后的反应堆乏燃料中提取出来的锝_99和碘-129;燃料组件壁和燃料棒包壳内都设置了慢化层，慢化材料为石墨。6.根据权利要求1所述的一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，其特征在于:所述反射层区4由一层反射层组件组成，反射材料内有氧化锆钇混合物。7.根据权利要求1所述的一种可同时嬗变次锕系核素和长寿命裂变产物的快热混合能谱临界堆芯，其特征在于:所述屏蔽层区（5由两层屏蔽层组件组成，屏蔽材料为碳化硼。

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