买专利卖专利找龙图腾，真高效！ 查专利查商标用IPTOP,全免费！专利年费监控用IP管家,真方便！

申请/专利权人：昆明理工大学

摘要：本发明公开了一种基于密度泛函理论揭示铁捕集废汽车催化剂中铂族金属机理的方法，属于能源化工技术领域。本发明采用基于密度泛函理论的第一性原理方法，使用维也纳从头计算软件包计算分析了Fe‑PGMs合金形成的热力学准则以及Fe与Pt、Pd、Rh和Si在捕集过程中的作用机理。本发明运用基于密度泛函理论计算的方法在原子水平上确定了Pd、Pt和Rh很容易与贱金属Fe形成取代掺杂的合金结构，通过对不同晶相的Fe物种与Pt、Pd和Rh的能量学和性质分析揭示了不同温度下Fe有效捕集Pt、Pd和Rh的机理。

主权项：1.一种揭示铁捕集废汽车催化剂中铂族金属机理的方法，其特征在于，基于密度泛函理论，包括以下步骤：1α-Fe、γ-Fe、Pt、Pd和Rh金属单胞模型，α-Fe110和γ-Fe100表面模型，取代掺杂的Fe-PGMs和间隙掺杂的PGMs@Fe合金模型的构建：1.1α-Fe、γ-Fe、Pt、Pd和Rh金属单胞模型的构建：构建由2个Fe原子组成的体心立方结构的α-Fe单胞模型；构建由4个Fe组成体心立方结构的γ-Fe单胞模型；构建由4个Pt组成的体心立方结构的Pt单胞模型，构建由4个Pd组成的体心立方结构的Pd单胞模型，构建由4个Rh原子组成的体心立方结构的Rh单胞模型；1.2α-Fe110和γ-Fe100表面模型的构建：采用48个Fe原子构建p2×2×1的α-Fe110表面模型，采用48个Fe原子构建p2×2×1的γ-Fe100表面模型；1.3取代掺杂的Fe-PGMs和间隙掺杂的PGMs@Fe合金模型的构建：1.3.1将步骤1.1构建的γ-Fe单胞模型扩胞为3×3×3的γ-Fe超胞模型；然后将1个Pt、Pd或Rh原子采用取代或间隙掺杂的方式与γ-Fe超胞模型形成γ-Fe相的合金模型；1.3.2将步骤1.1构建的α-Fe单胞模型分别扩胞为2×1×1的α-Fe超胞模型、2×2×2的α-Fe超胞模型和2×2×3的α-Fe超胞模型；然后将1个Si、Pt、Pd或Rh原子采用取代或间隙掺杂的方式与α-Fe超胞模型形成α-Fe相的合金模型；1.3.3将步骤1.1构建的γ-Fe单胞模型扩胞为2×2×1的γ-Fe超胞模型和2×2×2的γ-Fe超胞模型，然后将一个Pt、Pd、Rh或Si原子采用取代或间隙掺杂的方式与γ-Fe单胞模型和γ-Fe超胞模型形成γ-Fe相的合金模型；2计算单胞模型和合金模型的晶格常数：对步骤1.1构建的单胞模型和步骤1.3构建的合金模型进行结构优化；使用维也纳从头计算软件包进行计算，采用电子交换-关联势使用广义梯度近似方法下的PBE泛函计算，投影仪增强波方法用于描述核-价相互作用；3计算Pt、Pd、Rh和Si在α-Fe110和γ-Fe100表面的吸附，确定最稳定的吸附模型：采用吸附能来衡量捕集剂铁对铂族金属的捕获能力，铂族金属原子吸附在α-Fe110和γ-Fe100表面，表示为PGMsα-Fe110或PGMsγ-Fe100；吸附能Eads定义为：Eads＝EPMGslab-EPMG+Eslab其中EPMGslab代表整个吸附体系的能量，EPMG为一个铂族金属原子的能量，Eslab为底物α-Fe110或γ-Fe100表面模型的能量；4计算合金模型的形成焓、结合能、Bader电荷和态密度：4.1Fe-PGMs合金的生成焓ΔH定义为： 其中ΔH为生成热，Etot为合金的总能量，和为A和B固体元素的能量；4.2结合能可以反映晶体和合金的稳定性，其定义为将晶体分解成单个原子所需的能量，Fe-PGMs合金的结合能采用如下式计算： 其中Ecoh为结合能，Etot为合金的总能，和为A和B原子的能量。

全文数据：

权利要求：

百度查询： 昆明理工大学 一种揭示铁捕集废汽车催化剂中铂族金属机理的方法