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一种用于CO2催化转化的烧绿石型金属氧化物及其制备方法 

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申请/专利权人:西南石油大学

摘要:本发明公开了用于CO2催化转化的烧绿石型金属氧化物及其制备方法,提出烧绿石型铈锆基氧化物结构不稳定的原因是中高温氧化条件下Ce离子价态转变引起离子半径变化诱导晶格畸变,最终导致晶体结构破坏,从而提出通过调节A、B位平均离子半径,使Ce离子价态转变前后A、B位离子半径比rArB均在维持晶体结构稳定的限定范围内,从而提高烧绿石型铈锆基氧化的晶体结构稳定性,并降低烧绿石型结构形成温度。本发明能够解决催化剂低温活性差的问题,同时利用该晶相晶格氧的高移动性,能够解决催化剂积碳失活问题;从而获得具有高活性长寿命的CO2催化转化催化材料。

主权项:1.一种用于CO2催化转化的烧绿石型金属氧化物,其特征在于,化学结构表示为A2B2O8-δ,0≤δ≤1,其中A位为Ce,或Ce与La、Y、Nd、Bi、Sm和Pr中的至少一种的组合;B位为Zr,或Zr与Sn、Ti、Si、Fe、Co、Ni、Mn、Ru、Rh、Pt和Pd中的至少一种的组合;O为氧元素;且在Ce3+和Ce4+下,A位和B位平均离子半径值之比均满足1.46rArB1.78;所述金属氧化物具有阳离子排布有序的烧绿石结构;所述用于CO2催化转化的烧绿石型金属氧化物的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:(1)按目标氧化物元素组成,称取相应质量的A源化合物和B源化合物,共同溶于去离子水中,在50~80℃下超声处理2~4h,得到混合溶液I;(2)向所得溶液I中加入络合剂,继续在50~80℃下超声处理1~3h,得到混合溶液II;(3)向所得溶液II中加入凝胶剂,在50~80℃下超声处理1~3h混匀,得到混合溶液III;(4)将混合溶液III在60~90℃条件下水浴加热,持续搅拌直至形成湿凝胶;(5)将所得湿凝胶在氧化气氛下升温到800~1000℃,升温速率为5℃min,焙烧处理3h或3h以上,得到烧绿石结构铈锆基氧化物;或,将所得湿凝胶先在惰性气氛或还原气氛下升温到800~1100℃,升温速率为10℃min,保温焙烧3h或3h以上,得到含炭黑的烧绿石结构铈锆基氧化物;再将所得含炭黑的烧绿石结构铈锆基氧化物在氧化气氛下升温到500~1000℃,升温速率为5℃min,保温焙烧3h或3h以上,得到烧绿石结构铈锆基氧化物;步骤(2)~(4)均在惰性气氛保护下进行,以防止Ce3+被氧化。

全文数据:

权利要求:

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